全國(guó)服務(wù)熱線近，天津大學(xué)化學(xué)工程學(xué)院教授劉昌俊通過密度泛函理論研究了氧化銦負(fù)載的銀催化劑在二氧化碳加氫制甲醇中的可行性，從理論上確定了反應(yīng)轉(zhuǎn)化途徑，并通過實(shí)驗(yàn)證明了理論預(yù)測(cè)結(jié)果，在二氧化碳高選擇性加氫制甲醇實(shí)驗(yàn)中取得了突破性進(jìn)展。
在碳中和的背景下，如何有效地轉(zhuǎn)化二氧化碳已成為化學(xué)界關(guān)注的焦點(diǎn)。在可能的化學(xué)反應(yīng)中，二氧化碳加氫制甲醇是一種有望得到廣泛應(yīng)用的化學(xué)反應(yīng)。目前，高活性、高選擇性的二氧化碳加氫催化劑成為進(jìn)一步應(yīng)用的關(guān)鍵。
采用金與載體在氧化銦負(fù)載型金催化劑（Au/In2O3）中的強(qiáng)相互作用，調(diào)節(jié)了金的電子結(jié)構(gòu)，使催化劑能夠高效穩(wěn)定地將二氧化碳轉(zhuǎn)化為甲醇。采用沉淀沉淀法在氧化銦表面負(fù)載金，形成高活性、高選擇性、高穩(wěn)定性的金δ+- In2o3-x接口。在穩(wěn)定性試驗(yàn)中，發(fā)現(xiàn)金的狀態(tài)不僅非常穩(wěn)定，而且氧化銦的穩(wěn)定性也得到了進(jìn)一步提高。這意味著金屬載體相互作用不僅可以改善和穩(wěn)定金屬的活性，而且對(duì)載體本身也有一定的影響。本課題組正在開展相關(guān)研究，希望進(jìn)一步揭示金屬載體相互作用對(duì)催化劑載體的影響，進(jìn)一步提高催化劑的催化活性。
銀催化劑已被用于研究二氧化碳的光催化和電化學(xué)還原。然而，目前還沒有研究證實(shí)其對(duì)二氧化碳選擇性加氫制甲醇的高活性。
劉長(zhǎng)軍介紹，2013年以來，他們及其合作者通過理論計(jì)算和實(shí)驗(yàn)證實(shí)，含氧空位的氧化銦及其負(fù)載金屬催化劑如鈀、鉑、金、鎳等，銠和銥對(duì)二氧化碳加氫制甲醇具有較高的甲醇選擇性和活性，氧化銦負(fù)載的金屬催化劑也具有良好的穩(wěn)定性。氧化銦負(fù)載銀催化劑用于二氧化碳非均相加氫制甲醇的研究還未見報(bào)道。
本研究以銀與氧化銦的結(jié)合改性銀催化劑為研究對(duì)象，研究了銀催化劑的制備方法Ψ o? 催化劑一種高活性的催化劑，用于二氧化碳加氫制甲醇。
首先，利用密度泛函理論分析了銀與氧空位氧化銦表面的相互作用。結(jié)果表明，兩個(gè)分子之間的界面位置能很好地激活二氧化碳分子，使氫化反應(yīng)更容易發(fā)生在該位點(diǎn)。
根據(jù)理論計(jì)算結(jié)果，Ag/in? o? 采用沉淀沉淀法制備了催化劑，并與氧化銦催化劑進(jìn)行了活性評(píng)價(jià)。結(jié)果表明，銀的加入提高了CO2加氫制甲醇的能力，顯著降低了表觀活化能。穩(wěn)定性試驗(yàn)結(jié)果還表明，Ag/inк o? 催化劑具有較好的催化穩(wěn)定性。與中相比к o? 催化劑，Ag/in的活度保留率к o? 催化劑在10小時(shí)后為90.5%，而in的活性保留率為90.5%к o? 催化劑僅為80.4%。
此外，表征實(shí)驗(yàn)也證實(shí)，銀的加入能促進(jìn)表面氧空位的形成，從而增加氧空位的數(shù)量，促進(jìn)二氧化碳的吸附和解離過程。研究人員希望本研究能為高選擇性氧化銦基催化劑的合理設(shè)計(jì)提供指導(dǎo)。
文章來源： 中國(guó)化工報(bào)，材料頭條
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